เมื่อวันที่ 1 สิงหาคม พ.ศ. 2562 มีการประกาศว่า เปเป้ ได้เข้าร่วมสโมสรในพรีเมียร์ลีกกับอาร์เซนอลด้วยค่าตัวสถิติสโมสรที่ 79 ล้านยูโร (72 ล้านปอนด์) สถิติก่อนหน้านี้ที่ 62 ล้านยูโรของ ปิแอร์-เอเมอริก โอบาเมยอง เมื่อเซ็นสัญญากับ อาร์เซนอล เขาได้รับเสื้อหมายเลข 19 เปเป้ ลงประเดิมสนามให้อาร์เซนอลในเกมเยือนชนะ นิวคาสเซิ่ลยูไนเต็ด 1-0

เมื่อวันที่ 11 สิงหาคม โดยลงเล่นแทนรีส เนลสันในนาทีที่ 71 การออกสตาร์ทให้สโมสรครั้งแรกเกิดขึ้นในสองสัปดาห์ต่อมาโดยแพ้ลิเวอร์พูล 3–1 ซึ่งเขาลงเล่นเต็ม 90 นาที[26] เขายิงประตูแรกให้อาร์เซนอลจากจุดโทษในเกมเหย้าของทีมที่ชนะแอสตันวิลลา 3–2 เมื่อวันที่ 22 กันยายน เขายิงประตูแรกในยุโรปในเกมยูฟ่ายูโรปาลีก 3–2 ของอาร์เซนอลในบ้านที่ชนะวิตอเรียเดกิมาไรส์เมื่อวันที่ 24 ตุลาคม โดยยิงฟรีคิกสองครั้ง

เมื่อวันที่ 1 มกราคม พ.ศ. 2563 เปเป้ ยิงประตูแรกของอาร์เซนอลในเกมชนะแมนเชสเตอร์ยูไนเต็ด 2-0 ในบ้าน ถือเป็นชัยชนะนัดแรกของมิเกล อาร์เตตาเฮดโค้ชคนใหม่ เมื่อวันที่ 16 กุมภาพันธ์ เปเป้ ทำประตูได้หนึ่งครั้งและแอสซิสต์สองครั้งในเกมที่ชนะนิวคาสเซิ่ลยูไนเต็ด 4–0 เมื่อวันที่ 28 มิถุนายน เขายิงประตูแรกในเอฟเอ คัพในเกมเยือนชนะเชฟฟิลด์ยูไนเต็ด 2–1 ในรอบก่อนรองชนะเลิศ ทำให้ อาร์เซนอลขึ้นนำในนาทีที่ 25 จากจุดโทษ

ในวันที่ 1 สิงหาคม เขาลงเล่นเต็ม 90 นาทีใน เอฟเอคัพ นัดชิงชนะเลิศกับ เชลซี เพื่อคว้าถ้วยรางวัลแรกให้กับสโมสรในฐานะนักเตะอาร์เซนอล โดยมีส่วนช่วยทำประตูที่สองของโอบาเมยอง เมื่อวันที่ 22 พฤศจิกายน ค.ศ. 2020 เปเป้ ได้รับใบแดงใบแรกในอาชีพของเขาในเกมเยือนเสมอลีดส์ยูไนเต็ด 0–0 หลังจากปะทะหัวกับเอซจาน อลิโอสกี้ในนาทีที่ 51

เมื่อวันที่ 2 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2564 เขาเอาชนะกองหลังสองคนก่อนทำประตูในเกมที่พบกับวูล์ฟแฮมป์ตันวันเดอเรอร์ส; ต่อมาประตูนั้นได้รับการโหวตให้เป็นประตูยอดเยี่ยมประจำเดือนกุมภาพันธ์บนเว็บไซต์ทางการของอาร์เซนอล เมื่อวันที่ 24 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2565 เปเป้ ยิงประตูแรกในพรีเมียร์ลีกฤดูกาล 2021–22 ในเกมชนะวูล์ฟแฮมป์ตัน 2–1 ด้วยลูกยิงในนาทีที่ 82 และมีส่วนสำคัญในการสร้างการบังคับทำเข้าประตูตัวเองในนาทีที่ 95 ขึ้นนำ การกลับมาล่าช้า